表面修飾硫化鈷的多孔氮化碳作為高活性的雙功
瀏覽次數： 342 發布時間：2017-09-19 10:41:46 發布人：editor
氧還原反應(ORR)和產氧反應(OER)是燃料電池和金屬空氣電池等能量轉換系統中兩個非常重要的基本反應。近年發展起來的氮摻雜碳材料具有較高的ORR催化活性，且價格低廉，原料豐富，在能源儲存及轉化領域中有巨大的應用潛力。但是其較低的氮含量以及單一的活性物種限制了氮摻雜碳材料在實際金屬空氣以及燃料電池中的廣泛應用。因此大量的研究轉而投入尋找具有更高氮含量的替代品，實驗表明氮化碳聚合物(g-C3N4)具有豐富的氮活性位點，但是它的導電性差，比表面積小等特征不利于其在電催化及金屬空氣電池中的應用。為了實現g-C3N4中氮活性位點高效率利用，因此有必要充分提高其表面積以及材料表面的電子傳輸性能，從而實現其高效的催化性能。
【成果簡介】
近日，中佛羅里達大學的Wenhan Niu博士和Yang Yang教授等人在Advanced Energy Materials上發表題為“Surface-Modified Porous Carbon Nitride Composites as Highly Efficient Electrocatalyst for Zn-Air Batteries”的文章。該文章報道了一種利用自上而下的合成方法制備出非晶CoSx納米顆粒修飾的多孔g-C3N4催化劑并將其應用于電催化和金屬空氣電池中。首先他們通過在高溫氧氣刻蝕的方法合成出具有網狀結構的g-C3N4，然后通過進一步將g-C3N4與石墨烯混合，硫化等步驟制備出非晶CoSx修飾的g-C3N4催化劑。其中網狀結構能夠為g-C3N4提供較大的表面積以及反應分子傳輸通道，同時CoSx在最大程度上提高的g-C3N4表面的導電性并且實現了g-C3N4在ORR和OER中的雙功能催化作用。通過電化學測試，這種多孔結構的g-C3N4催化劑表現出優異的電催化活性以及電池循環性能，其表現甚至優于商業的RuO2, Pt/C等貴金屬催化劑。
【圖文導讀】
圖1. 材料的制備流程圖
圖2. 催化劑電化學測試結果
a) 不同催化劑的OER極化曲線;
b)不同催化劑的Tafel曲線
c) CoSx@PCN/RGO在催化OER過程中環電流密度。
d) CoSx@PCN/RGO在催化OER過程的法拉第效率。
e)催化劑在ORR過程中的電子轉移數和雙氧水產率。
f)催化劑在ORR和OER區間的極化曲線。
圖3.鋅空電池組裝以及測試
a)扣試鋅空電池的結構圖。
b)扣式鋅空電池放電曲線及開路電壓圖。
c) CoSx@PCN/RGO組裝的扣試鋅空電池充放電循環測試。
d) 商業Pt/C組裝的扣試鋅空電池充放電循環測試
【小結】
該工作利用成本低廉的氮化碳和過渡金屬鈷為原料，采用巧妙簡便的方法成功合成出具有高活性的雙功能非貴金屬電催化劑，為廣泛開發應用燃料電池以及金屬空氣電池技術提供了有效的解決途徑和方案，同時還可以促進可穿戴電子設備和微電子產品的發展。
文獻鏈接：Surface-Modified Porous Carbon Nitride Composites as Highly Efficient Electrocatalyst for Zn-Air Batteries(Adv. Energy Mater.，2017，DOI: 10.1002/aenm.201701642)