JACS刊發(fā)重質(zhì)油國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室最新研究成果

       目前，全球石油資源逐漸向重質(zhì)化、劣質(zhì)化方向發(fā)展，同時(shí)供應(yīng)持續(xù)緊張，國(guó)外大型能源公司均在大力發(fā)展以煤炭、天然氣等常規(guī)能源以及頁(yè)巖氣等非常規(guī)能源為原料的費(fèi)托合成技術(shù)，為能源的多元化提供安全保障。針對(duì)我國(guó)富煤、缺油、少氣的能源結(jié)構(gòu)特點(diǎn)，利用費(fèi)托合成技術(shù)將豐富的煤炭資源轉(zhuǎn)化為液體燃料以及多種高附加值化工產(chǎn)品，減少對(duì)原油資源的依賴(lài)，對(duì)保障我國(guó)的能源安全具有重要的戰(zhàn)略意義。

 

　　

　　近年來(lái)，對(duì)于費(fèi)托合成反應(yīng)的機(jī)理研究，多采用表面化學(xué)的研究方法，探索金屬單晶等模型催化劑表面CO的吸附以及CO加氫反應(yīng)行為。然而，這些研究結(jié)果與實(shí)際反應(yīng)條件下的費(fèi)托合成反應(yīng)存在較大分歧，眾多研究結(jié)果表明，由于CO在金屬表面具有較強(qiáng)的吸附能力，在實(shí)際費(fèi)托合成反應(yīng)條件下，金屬催化劑表面基本上被吸附的CO所覆蓋形成致密的CO吸附層，這種吸附行為有可能導(dǎo)致了上述表面化學(xué)研究結(jié)果與實(shí)際反應(yīng)過(guò)程的差異。劉建偉等人通過(guò)原位紅外以及動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)，在較寬CO壓力范圍內(nèi)，研究了實(shí)際反應(yīng)條件下負(fù)載型釕基催化劑表面CO表面覆蓋度對(duì)CO的吸附以及CO加氫反應(yīng)過(guò)程的影響，結(jié)果表明，在不同的CO壓力范圍內(nèi)，催化劑表面CO的吸附行為存在較大的差異，較高CO壓力條件下，催化劑表面CO的表面覆蓋度接近甚至超過(guò)單層吸附，形成致密CO吸附層，從而改變了催化劑表面各吸附物種的相對(duì)穩(wěn)定性，進(jìn)而促進(jìn)了CO加氫反應(yīng)過(guò)程，同時(shí)采用過(guò)渡態(tài)理論對(duì)上述促進(jìn)作用進(jìn)行了解釋。在研究過(guò)程中，通過(guò)采用負(fù)載型金屬催化劑以及接近實(shí)際費(fèi)托合成過(guò)程的反應(yīng)條件，雖然增加了研究體系的復(fù)雜性，但能夠使得實(shí)驗(yàn)結(jié)果更加真實(shí)地反映實(shí)際反應(yīng)過(guò)程。該研究結(jié)果解釋了實(shí)際反應(yīng)條件下CO壓力對(duì)費(fèi)托合成反應(yīng)過(guò)程較弱的抑制作用，為解決實(shí)際工業(yè)過(guò)程中的具體問(wèn)題提供了理論依據(jù)，同時(shí)該論文也為其它強(qiáng)吸附物種參與的反應(yīng)過(guò)程提供了研究思路。

 

　　該研究成果獲得了匿名審稿專(zhuān)家的肯定，審稿專(zhuān)家對(duì)論文中采用的實(shí)驗(yàn)思路與方法以及理論計(jì)算方法給予高度評(píng)價(jià)，認(rèn)為該研究成果對(duì)于深入認(rèn)識(shí)包括費(fèi)托合成在內(nèi)的眾多反應(yīng)過(guò)程具有重要的指導(dǎo)意義。

 

　　《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》(JACS)由美國(guó)化學(xué)會(huì)創(chuàng)辦于1879年，至今已有130多年歷史，是全球化學(xué)領(lǐng)域最權(quán)威的學(xué)術(shù)雜志之一，代表著世界化學(xué)界前沿和權(quán)威的學(xué)術(shù)觀點(diǎn)，其獨(dú)有的學(xué)術(shù)地位和學(xué)術(shù)價(jià)值被化學(xué)領(lǐng)域人士廣為關(guān)注，2016年最新影響因子為13.858。

 

　　論文鏈接：http://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.7b04606